锂离子电池在资源丰富性、成本效益和安全问题等方面均存在挑战,急需设计本征安全、低成本、长寿命的电池新体系。传统水系电池比能量低(<50 Wh/Kg),水系锌-卤素电池因其本征安全、原材料丰富、元素价态丰富等特点而受到关注。梁宵教授团队基于前期构建的卤素四电子转移电化学反应(Nature Communications, 2021, 12, 170),利用电极的络合效应协同水系电解液中的盐析效应,有效提升了多电子转移卤素电池的循环稳定性,构建了本征安全、低成本、长寿命的高比能锌溴电池和锌碘电池。为开发高比能、本征安全和低成本的水系电池提供了新思路和新策略。
卤素四电子电化学反应(X–/X2/X+,X=I或Br)所涉及的聚卤离子(如ICl2–,Br3–,BrCl2–)在水系电解液中易溶解、水解,使得水系卤素电池实际能量密度偏低且易衰减。该团队利用电极中的季铵络合效应增强聚卤离子的化学稳定性、水系电解液中硫酸盐析排斥效应,解决了聚卤离子的溶解和水解问题,阐明了络合-盐析协同作用机制。该作用机制进一步构建了分子拥挤型的凝胶化电极,抑制了析氧、析氯副反应,并克服了传统转化型正极反应的动力学挑战。
该团队通过软包电池展示了四电子锌溴电池的高能量密度(106 Wh kg-1)、低材料成本($ 28 kWh-1)、及优异的能量效率(88.9%),在储能领域展现出较大的应用潜力和优势。